Cross-section measurements of Technetium radioisotopes for optimised production of 99m-Tc with a medical cyclotron - Misure di sezione d'urto dei radioisotopi del tecnezio per una produzione ottimizzata del Tc-99m con un ciclotrone medicale

Tc-99m is the most widely used radioisotope in diagnostic nuclear medicine, playing an essential role in a variety of imaging procedures. Conventionally, it is obtained through elution from generators containing 99Mo produced in nuclear fission reactors. Follow- ing the major shortage of 99Mo in the 2009–10 period, cyclotron-produced 99mTc was proposed as an alternative approach to ensure an independent and reliable production of this essential radionuclide in the event of disruptions to the traditional supply chain. This direct production method relies on proton irradiation of enriched 100Mo targets using medical cyclotrons. This thesis focuses on this alternative production route. The principal aim was the measurement of the cross sections of proton-induced nuclear reactions leading to the for- mation of technetium radioisotope during target irradiation. An accurate knowledge of these cross sections is of fundamental importance for optimising the production process. To this purpose natural Mo and enriched 97Mo powders were used. An additional goal was to calculate, based on the obtained experimental data, the production yield and radionuclidic purity in order to identify the optimal irradiation conditions. Finally, two production tests were carried out using enriched 100Mo to confirm these findings. The experiments described in this thesis were performed at the Bern medical cyclotron laboratory, equipped with a 18 MeV cyclotron and a Beam Transfer Line (BTL), using a dedicated, customised apparatus for target placement and beam energy degradation. This thesis presents the results of the production cross sections that were experimentally measured for the following radioisotopes: 93gTc, 93mTc, 94gTc, 94mTc, 95gTc, 95mTc, 96gTc, 96mTc, 99mTc, and 99Mo. To the best of our knowledge, the reported 96Tc pro- duction cross sections represent novel experimental data, as no prior measurements are available in the literature. In addition, the reaction cross sections for the (p,n) and (p,2n) channels were derived, by using a method based on solving a linear system of equations. This allowed to disentangle the nuclear contributions when a radionuclide was produced through multiple reaction channels. The outcomes of the two production tests confirmed the calculations of yield and purity based on these cross-section measurements. The results of this thesis will constitute the basis of a forthcoming scientific paper, of which I will be one of the authors. Overall, the findings of this work contribute in demonstrating the feasibility of direct accelerator-based 99mTc production and guide the selection of key irradiation and target parameters, for optimising the use of material and maximising both the yield and the radionuclidic purity.

Il Tc-99m è il radioisotopo più utilizzato nella medicina diagnostica nucleare, svolgendo un ruolo essenziale in una varietà di procedure di imaging. Convenzionalmente, viene ottenuto tramite eluizione da generatori contenenti 99Mo prodotto in reattori nucleari a fissione. A seguito della grave carenza di 99Mo verificatasi nel periodo 2009–2010, il 99mTc prodotto con ciclotrone è stato proposto come approccio alternativo per garantire una produzione indipendente e affidabile di questo essenziale radionuclide in caso di interruzioni della catena di approvvigionamento tradizionale. Questo metodo di produzione diretta si basa sull’irraggiamento con protoni di target arricchiti in 100Mo utilizzando ciclotroni medicali, e il presente lavoro di tesi si concentra su questa via di produzione alternativa. L’obiettivo principale è stata la misura delle sezioni d’urto delle reazioni nucleari indotte da protoni che portano alla formazione di radioisotopi del tecnezio du- rante l’irraggiamento dei target. Una conoscenza accurata di queste sezioni d’urto è di fondamentale importanza per l’ottimizzazione del processo di produzione; a tale scopo sono state utilizzate polveri di Mo naturale e di 97Mo arricchito. Un ulteriore obiettivo è stato il calcolo, sulla base dei dati sperimentali ottenuti, della resa di produzione e della purezza radionuclidica, al fine di individuare le condizioni di irraggiamento ottimali. Infine, sono stati effettuati due test di produzione utilizzando 100Mo arricchito per confermare questi risultati. Gli esperimenti descritti in questa tesi sono stati eseguiti presso il laboratorio del ciclotrone medicale di Berna, dotato di un ciclotrone da 18 MeV e di una linea di trasporto di fascio (BTL), utilizzando un apparato dedicato e personal- izzato per il posizionamento dei bersagli e la degradazione dell’energia del fascio. Questa tesi presenta i risultati delle sezioni d’urto di produzione misurate sperimentalmente per i seguenti radioisotopi: 93gTc, 93mTc, 94gTc, 94mTc, 95gTc, 95mTc, 96gTc, 96mTc, 99mTc e 99Mo. Nei limiti delle conoscenze disponibili, le sezioni d’urto di produzione del 96Tc qui riportate rappresentano dati sperimentali inediti, poiché in letteratura non sono state pubblicate precedenti misure. Inoltre, le sezioni d’urto di reazione per i canali (p,n) e (p,2n) sono state ricavate mediante un metodo basato sulla risoluzione di un sistema lineare di equazioni; ciò ha permesso di distinguere i contributi nucleari nei casi in cui un radionuclide veniva prodotto attraverso più canali di reazione. I risultati dei due test di produzione hanno confermato i calcoli di resa e purezza basati su queste misure di sezione d’urto e costituiranno la base di un prossimo articolo scientifico, di cui la candidata sarà uno degli autori. Nel complesso, tali risultati contribuiscono a dimostrare la fattibilità della produzione diretta di 99mTc mediante acceleratori di protoni e guidano la scelta dei principali parametri di irraggiamento e di target, per ottimizzare l’uso del materiale e massimizzare sia la resa sia la purezza radionuclidica.